Tóm tắt: Lưu vực sông Hồng và sông Đà là hai lưu vực sông lớn nhất, chiếm phần lớn diện tích miền Bắc nước ta, đều bắt nguồn từ lãnh thổ Trung Quốc đi qua Việt Nam
Tác giả đã tiến hành nghiên cứu và thu thập mẫu tại các điểm đầu mút của các nhánh sông: Lào Cai, Yên Bái, Tuyên Quang, Thác Bà, Việt Trì và Hà Nội (Chèm).
Trong các mẫu rắn đã tìm thấy các hạt zircon. 6 mẫu zircon đều đã cho các kết quả về các thông số năng lượng gần giống nhau về đỉnh năng lượng, cường độ và thành phần hạt a. Từ đó, ta thấy tất cả các mẫu này đều bị nhiễm hỗn hợp chất phóng xạ (chưa rõ nguyên tố nào). Đỉnh của phổ năng lượng hạt a có mức năng lượng Ea nằm trong khoảng 5,247-5,313 MeV, có thể ứng với một hoặc vài nguyên tố trong các đồng vị nhân tạo 232U, 243Am hay 210Po có chu kỳ bán rã tương ứng là 68,9 năm, 7370 năm và 138,4 ngày đêm. Các đồng vị này sinh ra từ đâu và bằng cách nào đã xâm nhập vào lưu vực các sông Hồng và Đà? Vấn đề này cần được quan tâm tiếp tục nghiên cứu.I. GIỚI THIỆU
Lưu vực sông Hồng và sông Đà là hai lưu vực lớn nhất, chiếm gần hết diện tích miền Bắc nước ta, đều bắt nguồn từ lãnh thổ Trung Quốc đi qua Việt Nam
II. VỊ TRÍ LẤY MẪU
Các mẫu được lấy tại các điểm đầu mút của các nhánh sông, tại các điểm cụ thể sau: Lào Cai (LC), Yên Bái (YB), Tuyên Quang (TQ), Thác Bà (TB), Việt Trì (VT) và Hà Nội (Chèm) (CH) (Hình 1). Mỗi một bộ mẫu gồm 3 mẫu: cát lòng sông, cặn lơ lửng (trên phin lọc >0,45 mm) và nước hoà tan (sau phin lọc <0,45 mm). Nước sông được lấy từ các vị trí trên, sau đó để tự lắng trong vòng 6 giờ đồng hồ và dùng bơm hút chân không lọc qua phin 0,45 mm.
III. PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
Các phân tích được thực hiện tại Phòng Thí nghiệm Hoá phóng xạ, Viện Địa hoá Geokhi-Vernadsky thuộc Viện Hàn lâm Khoa học LB Nga.
6 mẫu zircon (LC, YB, TQ, TB, VT và CH) đã được làm giàu và đặt vào buồng máy dò vết (loại CZ). Mẫu zircon được dàn thành một lớp mỏng (kích thước hạt zircon từ 50 đến 500 µm) và đặt cố định, áp trực tiếp với phim CZ trong thời gian 360 ngày. Từng vết cụ thể trên phim sẽ phản ánh sự tích luỹ alpha của từng hạt zircon, kích thước và mật độ của vết thể hiện cường độ phân hạch.
Phim ở máy dò được tẩm thực hoá học bằng dung dịch NaOH - 6N ở nhiệt độ +60oC trong 3 giờ. Các vết được hiện rõ với kích thước 20 mm và mật độ phân bố của vết (r) trên máy dò. Hàm lượng urani (CU) được xác định theo mẫu chuẩn thuỷ tinh NBS 612 và các đĩa chứa phần cặn lắng của dung dịch chuẩn (dung dịch này đã được kích hoạt cùng các mẫu khác trong lò phản ứng hạt nhân). Chúng tôi đã dùng phương pháp kết tủa điện trong môi trường dung dịch axit nitric (Ponomarev A.A., 1960) để kết tủa urani của các mẫu và thu được các kết quả phổ năng lượng của các hạt alpha trên máy phổ kế alpha.
IV. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU
Mẫu rắn (cát lòng sông) đã được tuyển bằng phương pháp trọng sa để làm giàu zircon. 6 mẫu zircon (LC, YB, TQ, TB, VT và CH) được phân tích bằng phương pháp máy dò vết hạt nhân và phổ năng lượng của các hạt alpha trên máy phổ kế alpha.
Bảng 1. Kết quả đo mật độ vết α phóng xạ trên các mẫu zircon
Ký hiệu | Mật độ vết của (U+Th), α/cm2 | ρmax/ρtb | Nmax | K | ||
ρmin | ρtb | ρmax | ||||
LC | (3±0,3).103 | (7±3).105 | 2.106-1.107 | 3-15 | 632 | 0,89 |
YB | (5±0,5).103 | (6±3).105 | 5.106-2.107 | 8-33 | 537 | 0,93 |
TQ | (2±0,2).103 | (3±2).105 | 1.106-8.106 | 3-27 | 431 | 0,92 |
TB | (7±0,7).103 | (8±4).105 | 2.106-1.107 | 2-12 | 556 | 0,87 |
VT | (1,8±0,2).104 | (1,2±0,5).106 | 5.106-(>2.107) | 4- (>17) | 1248 | 0,87 |
CH | (4±0,4).103 | (5±2).105 | 3.106-5.106 | 6-10 | 340 | 0,88 |
Ghi chú: ρmin - mật độ vết tối thiểu; ρtb - mật độ vết trung bình; ρmax - mật độ vết tối đa; Nmax- số thị trường có mật độ vết tối đa (trên diện tích 10 mm2); K - hệ số tin cậy (dao động 0<1).
Mật độ vết cực đại của các hạt alpha dao động từ ~2.106 đến 2.107 vết/cm2, lớn gấp vài chục lần so với mật độ vết được tạo ra từ tổng hoạt tính phóng xạ của U+Th (nếu tính hàm lượng urani ~200 ± 100 ppm và tỷ lệ Th/U ~3, mật độ vết là 5.105) (xem Bảng 1).
Kết quả thu được phù hợp với kết quả nghiên cứu phổ alpha (dưới đây). Như vậy có thể khẳng định về tính chính xác của kết quả và loại trừ các yếu tố chủ quan gây ô nhiễm cho mẫu như quá trình làm giàu mẫu (thực hiện ở Viện Địa chất, Viện KH&CN VN), quá trình hoà tan mẫu bằng phương pháp hoá và kết tủa điện trong điều kiện phòng thí nghiệm phóng xạ phông thấp (Phòng Địa hoá Vũ trụ, Viện Địa hoá Geokhi, Chernogolovka). Các quá trình này đều được thực hiện trong phòng thí nghiệm siêu sạch.
Như vậy các mẫu zircon trên đều chứa các hỗn hợp giàu hoạt tính phóng xạ alpha của các đồng vị không phải là urani hay thori. Đặc biệt là mẫu zircon VT cho thấy vết của các hạt alpha có thể là của các mảnh phân hạch hạt nhân nhân tạo.
Để làm rõ các dị thường trên của hạt alpha, chúng tôi đã tiến hành đo mẫu trên phổ kế alpha.
Việc xác định trên máy phổ kế alpha đòi hỏi đo liên tục trong thời gian dài (khoảng 7-10 ngày liên tục), cho phép đo được giá trị xung a thấp với các dải năng lượng Ea tương ứng với các đồng vị khác nhau.
Cách tính các phổ như sau:
1) Từ phổ chung chia ra thành các đoạn nhỏ, tương ứng với các mức năng lượng của các đồng vị phóng xạ. Cụ thể như sau:
- 243Am, Ea= 5,23 MeV (11%) và 5,28 MeV (88%)
- 241Am, Ea = 5,44 MeV (12,8%) và 5,49 MeV (85,2%)
- 238U (UI), Ea= 4,15 MeV (25%) và 4,20 MeV (75%)
- 234U (UII), Ea= 4,72 MeV (28%) và 4,77 MeV (72%)
- 232U, Ea= 5,26 MeV (31,5%) và 5,32 MeV (68,15%)
- 230Io, Ea= 4,62 MeV (24%) và 4,68 MeV (76%)
- 226Ra, Ea= 4,60 MeV (5%) và 4,78 MeV (95%)
- 222Rn, Ea= 5,49 MeV (100%)
- 210Po, Ea= 4,52 MeV (0,00122%) và 5,304 MeV (100%)
2) Đồng vị khí 222Rn có chu kỳ bán rã 3,82 ngày đêm đã được tích luỹ trong hệ thống máy đo kín, trong phạm vi thời gian đo a vẫn tiếp tục được tích luỹ.
3) Độ rộng của từng đoạn phổ phụ thuộc vào khả năng cho phép của máy phân tích xung và bắt buộc phải tính tổng tất cả các xung được ghi nhận trong dải năng lượng trên. Cụ thể trong phép đo này độ rộng của một kênh là 0,006675 MeV: kênh 3 của máy phân tích tương ứng Ea = 3,010 MeV, kênh cuối cùng (1024) - Ea = 9,832 MeV.
4) Các giá trị năng lượng hạt a rất gần nhau 234U (UII), Ea = 4,72 MeV (28%) và 230Io, Ea = 4,68 MeV (76%), và cả 234U (UII), Ea = 4,77 MeV (72%) và 226Ra, Ea = 4,78 MeV (95%), nên khi tính hoạt tính a cần phải tính đến mối tương quan đại lượng hoạt tính a cho chính các hạt a khác được phát ra từ các đồng vị khác gần mức năng lượng đó, cụ thể là 226Ra, Ea = 4,60 MeV (5%) và 230Io, Ea = 4,62 MeV (24%). Song, nếu đối với đồng vị 230Io (chiếm 24% hoạt tính a) có thể hiệu chỉnh được, thì đối với 226Ra (chiếm 5% hoạt tính a) chỉ có thể hiệu chỉnh được khi mẫu có hoạt tính cao. Liên quan đến các vấn đề này sai số thực tế của việc xác định tỷ lệ đồng vị urani trong điều kiện mức hoạt tính rất thấp có thể rất lớn so với sai số, mà tính bằng phương pháp thống kê các xung đo được.
5) Americium là chất phóng xạ nhân tạo sinh ra trong quá trình thử vũ khí trên không. Các giá trị năng lượng hạt a của 241Am và 243Am nằm trong dải Ea = 5,275 đến 5,486 MeV (Hình 3) [6]. 243Am có chu kỳ bán rã là 7370 năm và 241Am có chu kỳ bán rã là 432 năm [2].
6) 210Po có chu kỳ bán rã là 138,4 ngày đêm.
Đại lượng đỉnh của phổ năng lượng hạt a có mức năng lượng Ea nằm trong khoảng 5,247 ¸ 5,313 MeV (Hình 2), có thể là các đồng vị 232U, 243Am hay 210Po84 tương ứng có chu kỳ bán rã là 68,9 năm, 7370 năm và 138,4 ngày đêm.
Kết quả tính toán hoạt tính phóng xạ tại dải năng lượng Ea = 5,258 đến 5,292 MeV của các mẫu zircon như sau:
- Zircon LC: Emax= 5,292 MeV, A= 0,131 Bq
- Zircon YB: Emax= 5,278 MeV, A= 0,140 Bq
- Zircon TQ: Emax= 5,261 MeV, A= 0,115 Bq
- Zircon TB: Emax= 5,258 MeV, A= 0,0715 Bq
- Zircon VT: Emax= 5,292 MeV, A= 0,112 Bq
- Zircon CH: Emax= 5,292 MeV, A= 0,089 Bq
Tiếp theo, chúng tôi tiến hành nghiên cứu chi tiết hơn cho mẫu zircon VT. Kết quả nghiên cứu về sự phân bố của vết trong mẫu zircon VT cho thấy chúng phân bố không đồng đều (Hình 4) ở các mẫu cũng như trong cùng một mẫu và lớn hơn từ 2 đến 33 lần phông. Mật độ vết phân bố khá dày, nơi dày nhất tương đương với mật độ vết ở vùng ô nhiễm phóng xạ cách xa trung tâm vụ nổ Chernobyl
V. KẾT LUẬN.
Tất cả 6 mẫu zircon (LC, YB, TQ, TB, VT và CH) đều bị nhiễm hỗn hợp chất phóng xạ (chưa rõ nguyên tố nào), có thể là một hoặc vài trong các đồng vị 232U, 243Am hay 210Po84 mà tương ứng có chu kỳ bán rã là 68,9 năm, 7370 năm và 138,4 ngày đêm. Nếu đúng là 2 đồng vị đầu (dài ngày) này thì hoạt tính a ở dải năng lượng Ea = 5,3 MeV sẽ gần như không thay đổi trong vòng 3 năm tiếp theo (thời gian rất nhỏ so với chu kỳ bán rã của các nguyên tố đồng vị đó).
Kết quả nghiên cứu trên cho thấy ta cần tiếp tục có các nghiên cứu chi tiết và dài ngày để xác định chính xác các dị thường phóng xạ, xem chúng sinh ra từ đâu và bằng cách nào đã khuếch tán vào lưu vực sông Hồng và sông Đà? Vấn đề này cần được quan tâm nghiên cứu.
Tác giả xin chân thành cảm ơn “Chương trình Nghiên cứu cơ bản” đã tạo kinh phí hỗ trợ và TS. Kaskarov L.L. đã giúp tác giả phân tích mẫu cũng như tham gia luận giải kết quả thu được.
VĂN LIỆU
1. Aggarwal S.K., Jain H.C., 1986. Determination of the half-lives of transactinium isotopes by relative activity method. J. Radioanal. Nucl. Chem. Letters, 103/4 : 213-224.
2. Boulyga S.F., D. Desideri, M.A. Meli, C. Testa, J.S. Becker, 2003. Plutonium and americium determination in mosses by laser ablation ICP-MS combined with isotope dilution technique. Intern. J. of Mass Spectrometry, 226 : 329-339.
3. Chilton J.M., R.A. Gilbert, R.E. Leuze, W.S. Lyon, 1964. A redetermination of the half-life of uranium-232. J. of Inorganic and Nuclear Chem., Volume 26, Issue 3 : 395-399.
4. Kaskarov L.L., G.V. Kalinina and V.O. Cherkisyan, 1995. “Hot” particles in soil from Chernobyl AES region. Rad. Meas., 25/1-4 : 413-414.
6. Polyukhov V.G., G.A. Timofeev, P.A. Privalova, V.Ya. Gabeskiriya and A.P. Chetverikov, 1974. Determination of 234Am half-life. Translated from Atomnaya Energiya, 37/4 : 357-359.
7. Warwick
